A Sé de Angra, como as outras catedrais portuguesas, foi um importante centro de actividade musical durante o século XIX, especialmente após a Revolução Liberal, com a extinção dos conventos. Obras de compositores portugueses desse período como Marcos Portugal, João José Baldi, Fr. José Marques e Silva e António José Soares eram interpretadas com grande esplendor pelas capelas das catedrais durante as cerimónias litúrgicas. Havia ainda compositores locais como Mateus Pereira de Lacerda e Pedro Machado de Alcântara que também escreveram música para os serviços litúrgicos da Catedral. Todas estas obras encontram-se conservadas no arquivo da Catedral, que constitui um dos mais importantes no arquipélago dos Açores.